Bersama Stefano Lilipaly, Irfan Bachdim, Melvin Platje dan Ilija Spasojevic, Paulo Sergio menjadi pemain andalan di lini serang Bali United. Paulo keluar dari Bali United pada Oktober 2020 dan kembali ke Portugal.
Beberapa media menyebut bahwa dia sebenarnya ingin pensiun di usia 38 tahun. Namun karena persoalan gaji dan kondisi pandemi, dia pun memutuskan untuk mengundurkan diri. Data di Transfermarkt mencatat bahwa Paulo Sergio saat ini resmi pensiun.
Paulo Sergio pernah ikut bermain di Piala Eropa U-19 pada tahun 2003 dan sempat menjadi andalan di turnamen tersebut.
Selain itu, ia juga pernah tampil Piala Eropa U-21 tahun 2006, membela Timnas Portugal Junior. Sayangnya, dia tidak pernah naik senior Portugal.