Kemudian, pada 4 Mei 1962, ia ditetapkan sebagai gubernur definitif berdasarkan Keputusan Presiden RI No. 220/Tahun 1961.
Dalam kapasitasnya sebagai gubernur, Sultan Zainal Abidin Syah turut berperan dalam Operasi Mandala yang dipusatkan di Makassar, sebagai bagian dari gerakan TRIKORA untuk membebaskan Irian Barat dari kekuasaan Belanda.
Setelah masa jabatannya berakhir pada 1961, dia menetap di Ambon hingga wafat pada 4 Juli 1967. Jenazahnya awalnya dimakamkan di Taman Makam Pahlawan Kapahaha Ambon.
Namun, pada 11 Maret 1986, keluarga Kesultanan Tidore memindahkan kerangkanya ke Soa-Sio, Tidore dan disemayamkan di Sonyine Salaka (Pelataran Emas) Kedaton Kie Soa-Sio, sebagai bentuk penghormatan atas jasa-jasanya.