Berbagai permasalahan membuat kekecewaan rakyat Aceh terhadap pemerintah pusat makin besar. Pada Kongres Ulama 21 April 1953, Tengku Muhammad Daud Beureu’eh menyatakan gagasan untuk para ulama berjuang mendirikan NII.
Setelah melakukan kontak dengan Kartosoewirjo, Tengku Muhammad Daud Beureu’eh mulai persiapan pemberontakan. Tanggal 21 September 1953, Tengku Muhammad Daud Beureu’eh memproklamasikan berdirinya NII di Aceh, sekaligus dimulainya pemberontakan DI/TII di Aceh.
Gerakan DI/TII terus melakukan serangan-serangan hingga bertahun-tahun lamanya. Mereka melancarkan perang gerilya, melakukan sabotase terhadap alat-alat perhubungan, dan meneror rakyat.
Untuk mengatasi pemberontakan DI/TII di aceh, pemerintah pusat melakukan Militaire Bijstand (Daerah Bantuan Militer). Setelah melakukan operasi militer, penyelesaian terhadap pemberontakan dilakukan melalui jalan damai.
Daud Beureu’eh menolak hasil perundingan dan tetap melanjutkan pemberontakan. Perdamaian dengan kelompok Daud Beureu’eh terus dilakukan, hingga akhirnya perdamaian berhasil dicapai pada tahun 1962 yang menandakan berakhirnya pemberontakan DI/TII di Aceh.