Baru pada tahun 2008, ia mengikuti tim senior dengan bergabung dalam klub Daugava Daugavpils sebagai pemain pinjaman selama satu musim.
Sebelumnya, ia telah menjadi bagian dari FC Khimki. Namun, di klub ini, performanya dalam mencetak gol belum terlihat. Saat itu, Marko Simic terlibat dalam empat pertandingan tanpa menghasilkan gol.
Di klub Latvia ini, Marko Simic menunjukkan efektivitasnya dalam bermain sepakbola. Ia berhasil mencetak enam gol dalam 14 pertandingan. Setelah berpindah ke klub Vasa FC di Hungaria, Marko Simic mampu menciptakan lima gol dari 18 pertandingan.
Melangkah ke Italia, Marko Simic bergabung dengan Pordenone di Serie C Italia selama musim 2014-15. Namun, kinerjanya dalam dunia sepak bola menurun. Seperti halnya di FC Khimki, Marko Simic tidak berhasil mencetak gol ke gawang lawan dalam periode tersebut.
Hanya bertahan selama satu musim, Marko Simic memilih berpindah ke Asia Tenggara dan menetap di Vietnam sebagai negara pertamanya. Di sana, dirinya bermain untuk Becamex Binh Du’ong.