Selain itu, Liliyana juga pernah bermain di sektor ganda putri bersama Vita Marissa. Di sektor ini dia meraih medali emas SEA Games 2007, juara China Master Super Series 2007, dan Indonesia Open Super Series 2008.
Memasuki Olimpiade London 2012, Liliyana Natsir sudah berganti pasangan dengan Tontowi Ahmad. Sejak saat itu, keduanya harus menelan pil pahit dan pulang ke Indonesia dengan tangan hampa setelah dikalahkan pasangan China Xu Chen/Ma Jin.
Tetapi, Tontowi/Liliyana tak menyerah. Keduanya kembali membangun mimpi bersama dan berjuang di ajang Olimpiade berikutnya yaitu Olimpiade Rio 2016.
Perjuangan selama bertahun-tahun akhirnya terbayar indah. Tontowi/Liliyana berhasil mempersembahkan emas untuk Indonesia, membayar hutangnya empat tahun lalu, tepat di hari kemerdekaan Indonesia.
“Saya lega, bangga, senang karena Indonesia biasanya tradisi emas, tapi kemarin di Olimpiade London 2012 kami berhutang bawa medali. Sekarang langsung kami bayar hutangnya, senang sekali,” tutur Liliyana kala itu.