Agostini kemudian meraih titel pertamanya pada 1966. Masih bersama MV Agusta, dia menjadi juara di 500cc dan runner-up di 350cc. Setelah itu, Agostini mampu memenangkan seluruh kejuaraan yang diikutinya.
Hal itu terus berlangsung hingga 1973. Pria kelahiran Brescia tersebut masih merajai kelas 350cc. Tapi di 500cc, dia terpental ke posisi tiga klasemen.
Di tahun berikutnya, Agostini pindah ke Yamaha. Dia masih juara dalam persaingan 350cc. Namun prestasinya di 500cc menurun jadi peringkat empat.
Sebelum prestasinya anjlok, Agostini masih sekali lagi menjuarai persaingan kelas 500cc pada musim 1975. Setelahnya dia kesulitan bersaing hingga pensiun pada 1977.
Dalam beberapa tahun ke depan, Agostini sepertinya masih akan tercatat sebagai pembalap MotoGP tersukses. Sebab di bawahnya ada Angel Nieto (13 gelar) yang sudah pensiun. Sementara Valentino Rossi yang sudah mengumpulkan sembilan gelar, berada di batas akhir karier balapnya.