Sejak itu, ketertarikannya pada dunia hukum membawa dirinya memasuki berbagai lembaga dan institusi profesional.
Ia pernah menjadi asisten pembela umum sukarela di Lembaga Bantuan Hukum (LBH) Jakarta pada 1986–1988. Pada 1993–1994, Arsul melanjutkan pendidikan ke University of Technology Sydney (UTS) untuk memperoleh graduate diploma on Advance Comparative Law – the Common Law, sembari bekerja sebagai visiting lawyer di Dunhil, Madden, Butler, sebuah firma hukum besar di Sydney, Australia.
Kiprahnya sebagai praktisi hukum berlanjut di berbagai organisasi advokat termasuk IKADIN dan ICCA. Selain itu, ia juga tercatat sebagai arbiter dan corporate lawyer yang menempati peran strategis dalam berbagai forum hukum. Pengalaman inilah yang kelak mengantarkannya pada sejumlah jabatan publik penting.
Sebelum dilantik sebagai hakim Mahkamah Konstitusi, profil Arsul Sani dikenal publik sebagai politikus senior Partai Persatuan Pembangunan (PPP). Ia tercatat dua periode menjabat sebagai anggota DPR RI. Di lembaga legislatif itu, Arsul aktif dalam pembahasan undang-undang terkait hukum, HAM, dan keamanan nasional. Ia duduk di Komisi III DPR, sebuah komisi yang memang berfokus pada persoalan hukum dan yudisial.
Tak hanya itu, ia juga pernah menjabat sebagai Wakil Ketua MPR periode 2019–2024. Pengalaman-pengalaman inilah yang menempatkannya sebagai sosok dengan pemahaman mendalam dalam dinamika politik dan legislasi nasional.
Pada 18 Januari 2024, Arsul dilantik sebagai Hakim Mahkamah Konstitusi di Istana Negara berdasarkan usulan DPR. Penunjukan tersebut merupakan puncak dari perjalanan panjangnya di bidang hukum dan politik.