Melalui pemuda dan santri binaannya yang tergabung dalam pasukan Hizbullah, KH Abdul Chalim turut serta aktif dalam upaya memerdekakan Indonesia.
Nama KH Abdul Chalim terabadikan dalam dokumen Hofdbestuur Nahdlatul Ulama sebagai Katib Tsani.
Selain menjadi penasihat Laskar Hizbullah (laskar santri/pemuda Islam pejuang kemerdekaan), KH Abdul Chalim juga dikenal sebagai pelopor Koperasi NU dan perintis Persatuan Guru NU (Pergunu).
Tidak hanya itu, perjuangan KH Abdul Chalim Leuwimunding dalam mempertahankan kemerdekaan Indonesia diketahui pada tahun 1942 saat ormas-ormas Islam dibekukan oleh pemerintah penjajahan Jepang.
Dalam kondisi tersebut, dia mendapat dua tantangan besar di daerahnya (Majalengka). Intervensi Jepang kepada para pemuda untuk bergabung dalam pasukan militer Jepang dan kebanggan para pemuda untuk menjadi komunis merupakan dilema yang sangat sulit dihadapi.
Dalam situasi inilah KH Abdul Chalim membentuk Hizbullah cabang Majalengka bersama KH Abbas Buntet Cirebon.
Hizbullah Majalengka kemudian bahu membahu bersama dengan kelompok-kelompok pejuang lainnya, baik dari laskar-laskar santri maupun laskar-laskar pemuda lainnya untuk mempertahankan kemerdekaan Republik Indonesia.